元和十五年，晚年的李纯将凤翔（今陕~西~扶~风）法门寺的佛骨迎到了长安，掀起了王公贵族、黎民百姓竞相施舍奉养的热潮。
刑部侍郎韩愈上疏，恳切诤谏。李纯勃然大怒，准备对韩愈处极刑。裴度等奏言韩愈忠直，李纯才将韩愈贬为潮州刺史。
此外，为了求取长生不老之药，李纯又信了道教。
在元和十三年和元和十四年之间，李纯下诏征求方士。宠臣皇甫镈向他推荐了一个名叫柳泌的人，配制长生药，李纯开始服用长生药，性情变得暴躁易怒，经常斥责或诛杀左右宦官。
李纯的元妻（一妻多妾制度里面的正妻，历史上根本没有脑~残的三妻四妾，是现代一群脑~残的幻想而已）是唐代宗长女升平公主与郭暧（郭子仪第六子）的女儿郭贵妃。
李纯是代宗的重孙，按辈分郭贵妃应是其表姑，二人联姻属于典型的政治婚姻。郭贵妃生下了李纯的第三皇子遂王李宥（即后来的唐穆宗），另一位后妃纪美人则生下了皇长子邓王李宁。
李宥身份比李宁尊贵，年齿仅小两岁，但李纯却弃贵立长，在元和四年决定册立李宁为太子。
元和六年李宁薨逝。
此后，围绕着新太子的人选，朝廷内外分为了两派：李纯宠爱的宦官吐突承璀一派策划立澧王李恽（本名李宽）为继承人；宦官梁守谦、王守澄，以及大部分朝臣，则攀援郭氏名门，建议立郭贵妃所生的遂王李宥（即后来的唐穆宗李恒）。
李纯虽然同意册立李宥为太子，但迟迟不肯立郭贵妃为皇后。这样，皇储问题尽管解决，而太子李宥的地位仍不巩固。
元和十四年末，因服食金丹，李纯已衰弱不起，奇怪的事情，十几天后，白居易在大中午的时候被一阵白光包裹，带着微笑在洛-阳逝世，葬于香山。
元和十五年正月，李纯取消了元旦朝会，群臣都颇感危惧。李纯本来就迷信方士求长生，服金丹，当听说谣言说白居易在邺城得到了长生成仙之法，即可让人寻找，后无果，因躁怒，宦官往往获罪被杀，人人自危，终为宦官陈弘志等害死，崩于元朝宫中和殿，享年四十三岁。
元和十五年正月二十七日，义成军节度使刘悟来朝，陈弘志、王守澄等对外谎称李纯服长生药而死，并与中尉马进潭、梁守谦、刘承偕、韦元素等合谋拥立李恒登基成为唐朝第十三任皇帝。
李恒即位后，没有忘记把犯有自己名讳的地名等统统改掉。像恒岳（恒山）改为镇岳，恒州改为镇州
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